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西湖大学工学院陆启阳团队在离子调控氧化物结构和性能领域取得新进展
学术研究
固态离子学实验室 工学院 2022年11月15日
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工学院

    利用质子对功能氧化物材料(如镍基钙钛矿氧化物(NdNiO3))进行调控,以此设计材料本身的物理与化学性质,是近年来固态离子学和氧化物薄膜材料学界的研究热点之一。例如调控镍基钙钛矿氧化物质子浓度,可以改变其电子电导、离子电导、可见光透射率等性质。其潜在应用涉及忆阻器、传感器、燃料电池与智能窗户等多个领域。但是,镍基钙钛矿氧化物质子化是一个复杂的物理化学过程,我们对质子如何与镍基钙钛矿氧化物相互作用的理解还不完整。

    为了更好地理解镍基钙钛矿氧化物质子化过程,西湖大学工学院陆启阳团队使用水溶液电化学方法研究镍基钙钛矿氧化物的质子化过程,发现镍基钙钛矿氧化物晶格在质子化过程中发生了巨大的化学膨胀。同时,研究团队基于水溶液电化学方法制备了一种新型的电化学器件,实现了单一薄膜器件空间上质子浓度的梯度分布。利用质子浓度梯度分布这一特性,研究团队在一个器件中研究了材料晶体结构、电子结构、电子输运与质子浓度之间的关系。该成果以“Protonation-Induced Colossal Chemical Expansion and Property Tuning in NdNiO3 Revealed by Proton Concentration Gradient Thin Films”为题发表在国际期刊《Nano Letters》上,第一作者为西湖大学工学院博士生陈浩文与西湖大学理学院博士生董明东,通讯作者为西湖大学助理教授陆启阳博士。该工作的合作者包括中国科学院物理研究所的郭尔佳研究员、张庆华副研究员,清华大学谷林教授以及西湖大学理学院吴颉研究员。

研究综述下载链接:

    

    利用三电极体系水溶液电化学方法,研究者通过施加一个还原电压,将质子掺杂到镍基钙钛矿氧化物的晶格之中,形成了一个稳定的质子化相HxNdNiO3。通过高分辨薄膜X射线衍射仪分析发现质子化相的晶格常数膨胀达到了13%(图1. (b))。而在之前报道的所有氧化物体系中,由质子化引起的晶格膨胀数值最高为3%,远小于我们在这个体系中发现的数值。如此巨大的晶格膨胀为本课题组首次发现,这有助于我们更好地理解氧化物材料中的力-化学耦合,以及设计如电化学执行器功能器件等。我们继续通过扫描透射电镜(Scanning Transmission Electron Microscopy, STEM)对质子化相进行分析,发现质子化相的晶格表现出很大的NiO6八面体扭曲和Nd阳离子位移(图1. (c)&(d))。

图1. (a) 实现三金属电极采集体系水溶剂有机化学上形式成脂镍基发现质子化相变。(b) 镍基钙钛矿被化合物与质子化镍基钙钛矿被化合物高识别胶片X放射线衍射图。(c)&(d) 高角弧形暗场像-扫描机散发出电子厂像。


    传统型的试验手段需合成视频非常多的试品代替试验被金属氧化物的质子化流程中。如此一种流程中需实施非常多的工作中,且方便促使试验数据误差,应响试验结杲的完整性性。而在我大家顺利通过水盐溶液电化工手段结构设计设计设计的新兴配件中,我大家在试品两端增加了区别长宽的备份相电压,促使电势在试品中呈等度生长。电势的发展室内区域空间等度生长驱使质子浓硫酸含量在发展室内区域空间上也由低崇高呈等度生长。整合包括发展室内区域空间识别率的按量分析与自测技術,如XX自动化束衍射、XX自动化束光电材料子能谱、飞行器事件分次阳离子质谱、温度自动化输运自动测量等,我大家可能在一种试品中试验尖晶石结构设计设计、自动化结构设计设计、自动化输运等电学基本特征与质子浓硫酸含量中的关联,有目的努力构建电学基本特征和质子浓硫酸含量中的按量关联和相图。

图2. (a) 采用水氢氧化钠溶液电生物手段组成存在着质子密度均值分散供试品英文。 (b) 巧用极具房间识别率的定性分析与检测方法在质子密度均值分散供试品英文中的研究建材物性与质子密度的关心。


    企业关键在于运行了航空时刻重新阳阴离子质谱选定了图纸英文中质子质量含量在发展空间上呈等度划分。运行bopp薄膜XxX射线衍射仪在微区上对图纸英文做出定性分享,企业察觉到镍基钙钛矿阳极氧化的物在质子化方式中晶格现实普遍存在两相并存的板块。企业用XxX射线光电子器材子能谱的定性分享分享图纸英文的价带,察觉到镍阳阴离子的价态不断地质子质量含量的增涨而拉低。用恒温电子器材输运测验,企业察觉到几瓶的质子能仍然能够抑制镍基钙钛矿阳极氧化的物这种现实普遍存在的材料-绝缘阻值体相变,使图纸英文仍然换为材料,阻值率不断地温差拉低而拉低。

图3. (a) 采用飞机耗时两次正离子质谱选择样板上不一样于职位的质子有机废气氨水氧化还原电位。 (b) 采取pe膜X光谱线衍射仪选择在样板不一样于职位上兼备不一样于质子有机废气氨水氧化还原电位的部位的晶胞结构特征。(c) 采取X光谱线光电技术子能谱选择在样板不一样于职位上兼备不一样于质子有机废气氨水氧化还原电位的部位的价带。(c) 样板不一样于职位上兼备不一样于质子有机废气氨水氧化还原电位的部位的电容率随平均温度不同。


    在这个业务任务中,我国机整体观研究方案探讨了质子夹杂着镍基钙钛矿硫化物中质子有机废气盐浓度与构造和物性两者中间的相互影响。本项业务任务进一步明确一个脚印为研究方案探讨硫化物中阴化合物电导、阴化合物蔓延、光学玻璃材质、催化氧化材质等物理防御化学上的材质与质子有机废气盐浓度两者中间的相互影响创下了强有力的基础上。 


固定阴离子学实验报告室说:

    柳浪闻莺一本大学工海瑞朗固定正铝离子学试验室(陆启阳课程组)主要是坚持创新驱动于固定正铝离子学、表画质小学科学与固定电生物的交错行业研究领域探索。具体的的探索行业研究领域领域还包括但不仅限于:

1.固定钝化物气体燃料微型蓄电池/电解设备池包括温度电电学怎强催化反应;

2.工作阳极氧化物质中的铝离子常见问题相对固/气和固/液游戏界面电促使的反应的会影响;

3.固体正阳离子学软件应用于轻型正阳离子-电子器材计算方法存储空间功率器件涉及到知识基础探析;

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